可回收磁性材料CoFe_2O_4/GO催化PMS降解染料废水的性能研究

【摘要】近年来,基于硫酸根自由基(SO4-·)的高级氧化技术引起了人们的重视,SO4-·的氧化还原电位比传统的羟基自由基(·OH)更高,适宜的pH范围广,失活率小,高的矿化程度及对环境更加友好。均相的催化氧化体系虽然反应速度快,操作简单但其产生的过渡金属离子可能会对环境造成二次污染且催化剂难以回收再利用。而非均相催化体系是针对上述均相催化体系的不足而做出的改变,有效解决了上述均相催化体系所存在的两大缺陷。本文将CoFe2O4负载到氧化石墨(GO)之上制备了新型的可磁性回收复合催化剂CoFe2O4/GO并用此催化剂研究了非均相的催化体系CoFe2O4/GO/PMS降解以酸性橙Ⅱ作为模型化合物的印染废水的性能,考察了此催化剂的活性及稳定性,催化剂经使用后溶液中的钴离子和铁离子的溶出量,及无机盐离子对降解过程的影响。本论文主要的研究内容如下所示：(1)催化剂的制备及表征以天然鳞片石墨为原料,采用改进的Hummer法制备氧化石墨,以氧化石墨作为前驱体,在水溶液中用水热法将纳米级的CoFe2O4负载到GO形成负载型复合催化剂CoFe2O4/GO。采用XRD、FT-IR、Raman、SEM、TEM、XPS、VSM等表征手段对制备的GO、CoFe2O4及CoFe2O4GO进行相关的表征测试,表征的结果表明CoFe2O4成功负载到GO之上。制得氧化石墨烯层间距为0.796nm,表面较光滑且边缘处有氧化石墨烯特有的褶皱,片层上还有大量的羧基、羟基、环氧基等含氧官能团,促进了CoFe2O4/GO的生成。粒径范围在5-6nm的CoFe2O4均匀分散在GO的表面,CoFe2O4的晶格间距为0.348nm。(2)复合催化剂的活性及稳定性测试催化剂CoFe2O4/GO在非均相体系降解酸性橙Ⅱ的研究中表现出了较强的催化活性,反应的最佳条件如下：需处理的酸性橙Ⅱ的浓度为0.2mM,反应的pH值为中性,催化剂投加量为0.15g/L,氧化剂投加量为2mM,温度为室温。在最佳条件下,反应最快可在8min内降解完毕,COD去除率达到90%以上。催化剂在循环使用4次后仍可在60min内反应完全,显示出良好的稳定性。催化剂经过4次循环使用后,溶液中溶出的钴离子和铁离子浓度依然很低。(3)无机盐离子对反应的影响不同浓度的常见无机盐离子对反应的影响结果表明：PMS可以与H2PO4反应而生成H2PO5-,生成的H2PO5-还有可能与Co2+配位生成H2PO5–Co2+络合物,加速酸性橙Ⅱ的降解速度,HCO3-可以增大酸性橙Ⅱ的降解速率,但当HCO3-的浓度增高时,促进作用减弱；Cl-与SO4·-反应生成了低活性的Cl·,降低了反应的速率,但随着Cl-的量继续增加,相同时间内生成的Cl·增多,抑制作用减弱。而SO4-与NO3反应生成活性较低的NO3·自由基,对反应产生抑制作用。
【作者】伊玉；
【导师】李登新；戴荣海；
【作者基本信息】东华大学，环境工程（专业学位），2014，硕士
【关键词】硫酸根自由基；高级氧化技术；氧化石墨；非均相催化体系；印染废水；

【参考文献】
[1]薛亮,关新平,袁亚洲.无线传感器网络中事件驱动的能量均衡多流聚合路由算法[J].控制与决策,2012,02:227-231.
[2]蒋国飞,吴沧浦.基于Q学习算法和BP神经网络的倒立摆控制[J].自动化学报,1998,05:88-92.
[3]王朦曦.银行贵金属交易系统的设计与实现[D].吉林大学,软件工程,2014,硕士.
[4]马璐.彼得一世的改革对普京的影响[D].上海外国语大学,俄语语言文学,2013,硕士.
[5]闫敏.乳腺癌骨转移和内分泌治疗的临床研究[D].中国人民解放军军事医学科学院,肿瘤学,2003,硕士.
[6]高圆圆.浙江省各市工业COD减排总量分配研究[D].浙江工商大学,产业经济学,2013,硕士.
[7]刘军辉.顾客关系价值测量研究[D].东北大学,企业管理,2009,硕士.
[8]赵媛.融资融券交易制度市场效应研究[D].浙江工商大学,金融学,2012,硕士.
[9]贺丽平.GRC高速铁路声屏障板正截面受弯承载力的理论分析与试验研究[D].北京交通大学,结构工程,2013,硕士.
[10]陈俊蓉.近五年我国历史类畅销书选题策划研究[D].河北大学,传播学,2014,硕士.
[11]杨宪存.某小型精细化工生产企业产品组合研究[D].上海交通大学,工商管理,2013,硕士.
[12]曾晓彬.天然气热氯化法生产低含水量甲烷氯化物品的工程研究[D].四川大学,化学工程,2003,硕士.
[13]曹春芳.蛛网膜下腔注射吗啡对大鼠免疫功能的影响及其机制的探讨[D].苏州大学,外科学,2003,硕士.
[14]周慧.基于字典的图像降噪方法研究[D].湖北大学,应用数学,2012,硕士.
[15]陈凤杰,李克元,王晓军.浅议车床加工偏心零件的几种方法[J].一重技术.1999(01)
[16]郭幸.竹纤维纳米微晶纤维素的制备及其应用研究[D].浙江理工大学,材料物理与化学,2013,硕士.
[17]周寅杰.油茶优良无性系干旱期耗水特性研究[D].中南林业科技大学,森林培育,2013,硕士.
[18]向佳.动脉粥样硬化斑块中髓过氧化物酶和P53蛋白表达的实验研究[D].扬州大学,影像医学与核医学,2012,硕士.
[19]杨霞玉.基于FPGA的高阶全数字锁相环研究设计[D].沈阳航空航天大学,信号与信息处理,2013,硕士.
[20]王博.磁性多孔碳球的制备与应用研究[D].西北师范大学,化学工程,2014,硕士.
[21]庞翠翠.铁炭微电解填料板结过程的研究[D].河北工程大学,市政工程,2012,硕士.
[22]徐兰兰.吉祥符号“太极图”与“万字符”之间的异同探究[D].山东大学,艺术设计（专业学位）,2013,硕士.
[23]黄涛,王玉龙,顾容.中职教师职业延迟满足现状研究[J].成人教育,2014,03:95-98.
[24]崔焕鹏.中小企业融资担保能力的提升机制研究[D].湖北工业大学,产业经济学,2014,硕士.
[25]刘君,逯永喜,孙伟,焦奎.三磷酸腺苷在石墨烯修饰离子液体电极上的电化学行为研究[A].中国化学会.中国化学会第28届学术年会第9分会场摘要集[C].中国化学会:,2012:1.
[26]张卫杰.分布式闪光测量系统研究[D].浙江大学,控制理论与控制工程,2014,硕士.
[27]高悦.高温胁迫对狗牙根抗氧化酶系统和蛋白表达的影响[D].南京农业大学,园林植物与观赏园艺,2013,硕士.
[28]张爱琴.领导干部绩效考核体系问题研究[D].山西师范大学,马克思主义理论,2013,硕士.
[29]王梦晗.《贝弗里奇报告》翻译实践报告[D].河北大学,英语笔译,2014,硕士.
[30]王嘉淇.黑龙江省垦区农业伤害流行病学研究[D].佳木斯大学,流行病与卫生统计学,2012,硕士.
[31]段惠子.梁巘《评书贴》研究[D].吉林大学,历史文献,2004,硕士.
[32]李冰,高峰,杨光敏,田苗苗,曲雪松,张昕彤.石墨烯薄膜的光化学还原制备与表征[J].高等学校化学学报,2014,12:2612-2615.
[33]申志军.增加值贸易统计核算方法与实践研究[D].北京交通大学,应用统计（专业学位）,2013,硕士.
[34]王然.基于asp.net的在线论坛系统设计与实现[D].吉林大学,软件工程,2014,硕士.
[35]边国柱,赵国旺.在低信噪比VSP资料处理中应用随机噪声衰减技术[J].石油地球物理勘探,1990,04:500-505+516.
[36]俞鸣春,黄江燕,夏小云.构建基于数据挖掘技术的客户关系管理系统[J].科技广场,2005,12:51-53.
[37]吴浩,郭瑞鹏,甘德强,韩祯祥,黄志龙,庄侃沁.发电机有效无功储备的分析和计算[J].电力系统自动化,2011,15:13-17+39.
[38]郑达.脱硫石膏还原分解特性及反应机理研究[D].南京理工大学,环境工程,2013,硕士.
[39]张军涛.全流程专业技术人员职称申报审核系统的设计与实现[D].新疆大学,计算机技术,2013,硕士.
[40]黄斌.苏州市木制家具制造行业职业卫生现状调查[D].苏州大学,公共卫生（专业学位）,2014,硕士.
[41]黄晓宇.“绿耕”模式下的农村社区发展[D].中国社会科学院研究生院,社会政策（专业学位）,2013,硕士.
[42]张丽华,潘保芝,单刚义,何丽.火山岩储层流体性质识别[J].石油地球物理勘探,2008,06:728-730+611-612+742.
[43]齐小翠.建立基于受益税的农村公路专项基金方案研究[D].长安大学,产业经济学,2013,硕士.
[44]杨其振,于春华.城轨交通轨道部件磨耗分析及对策[J].现代城市轨道交通.2006(05)
[45]于凯.1.4T GDI汽油机排气微粒浓度及粒径分布特性研究[D].吉林大学,动力机械及工程,2014,硕士.
[46]林国华.时间序列分析法在移动通信数据分析中的研究与应用[D].广东工业大学,计算机应用技术,2013,硕士.
[47]李敏.中职学生思想道德存在的问题及对策研究[D].河北师范大学,教育管理,2014,硕士.
[48]郝栋.胸腔镜治疗自发性气胸致肺部并发症危险因素[D].山西医科大学,心胸外科（专业学位）,2013,硕士.
[49]孙慧英.我国听证制度建设研究[D].南京师范大学,中外政治制度,2012,硕士.
[50]肖遥.前哨淋巴结阳性乳腺癌患者腋窝转移危险因素的研究[D].中国人民解放军军事医学科学院,肿瘤学,2013,硕士.